Chemical state and isotope ratio analysis of individual uranium particles by a combination of micro-Raman spectroscopy and secondary ion mass spectrometry

蓬田 匠; 江坂 文孝; 間柄 正明

Analytical Methods, 9(44), p.6261 - 6266, 2017/11

https://doi.org/10.1039/C7AY01815K

本研究では、単一ウラン微粒子の化学状態と同位体比を、顕微ラマン分光分析および二次イオン質量分析の組み合わせにより決定する方法の開発を行った。電子顕微鏡-X線検出によりウラン微粒子を特定し、マイクロマニピュレータを用いてウラン微粒子を単体分離した。顕微ラマン測定時のレーザーパワーの最適化により、1から5mの大きさのウラン微粒子のラマンスペクトルの取得が可能になり、得られたラマンスペクトルの形状からUOとUOの化学形が判別できた。また、ラマン分光分析を非破壊で行うことで、化学状態分析後の微粒子に対してSIMSによる同位体比分析を行うことができた。したがって、顕微ラマン分光分析とSIMSの併用は、個々のウラン微粒子の化学状態と同位体比分析に有効であることが示された。

Transmission secondary ion mass spectrometry using 5 MeV C ions

中嶋 薫*; 永野 賢悟*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 平田 浩一*; 木村 健二*

Applied Physics Letters, 104(11), p.114103_1 - 114103_4, 2014/03

https://doi.org/10.1063/1.4868655

In the secondary ion mass spectrometry (SIMS), use of cluster ions has an advantage of having a high sensitivity of intact large molecular ions over monatomic ions. This paper presents further yield enhancement of the intact biomolecular ions with measuring the secondary ions emitted from a self-supporting thin film in the forward direction, which is the same direction as primary beams. Phenylalanine amino-acid films deposited on self-supporting thin SiN films were bombarded with 5-MeV C ions. Secondary ions emitted in the forward and backward directions were measured under the bombardments of the SiN and phenylalanine sides, respectively. The yield of intact phenylalanine molecular ions emitted in the forward direction is about one order of magnitude larger than the backward direction, while fragment ions of phenylalanine molecules are suppressed. This suggests a large potential of transmission cluster-ion SIMS for the analysis of biological materials.

保障措置のための個々のウラン粒子の同位体比分析法

江坂 文孝; 渡部 和男; 福山 裕康; 小野寺 貴史; 江坂 木の実; 伊奈川 潤; 井口 一成; 鈴木 大輔; Lee, C. G.; 間柄 正明; et al.

第25回核物質管理学会日本支部年次大会論文集, p.128 - 135, 2004/00

原研は、保障措置環境試料分析のためのパーティクル及びバルク分析法の開発を行い、2003年1月にIAEAネットワーク分析所の一員として認定された。パーティクル分析法では、原子力施設内で拭き取りにより採取された試料(スワイプ試料)中の個々の粒子中に含まれる核物質の同位体比を測定できるためより詳細な情報を得ることができる。まず、二次イオン質量分析法(SIMS)をパーティクル分析に適用するとともに、試料中の粒子を試料台上にインパクター方式で回収し全反射蛍光X線分析法でスクリーニングを行う方法を開発し、一連の技術として確立した。現在、本法により国内及びIAEA保障措置スワイプ試料の分析を定常的に行っている。さらに、SIMSでは分析が困難な粒子径1マイクロメートル以下の粒子の分析を可能とするために、フィッショントラック法と表面電離質量分析法を組合せたより高感度なパーティクル分析技術の開発も開始している。

Electronic excitation effects on secondary ion emission from a foil of conducting material bombarded by high energy heavy ions

関岡 嗣久*; 寺澤 倫孝*; 左高 正雄; 北澤 真一; 新部 正人*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 193(1-4), p.751 - 754, 2002/01

https://doi.org/10.1016/S0168-583X(02)00898-4

高エネルギー重イオンにより固体中に生成される励起電子の格子へのエネルギー移行過程を研究することを目的として、原研タンデム加速器からの重イオンを金属薄膜に照射し放出される二次イオンの質量分布を測定した。入射重イオンは100~240MeVの金イオンを用い、金属薄膜は金と銅を用いた。二次イオン収量は、金,銅試料とも電子的阻止能の二乗に比例して増大し、金属中でも電子励起による二次イオン放出過程の存在を明らかにした。この結果は入射イオンのトラック内でのクーロン爆発過程の重要性を示唆している。

Silicon cluster formation by molecular ion irradiation; Relationship between iradiated ion species and cluster yield

山本 博之; 斉藤 健; 朝岡 秀人

Applied Surface Science, 178(1-4), p.127 - 133, 2001/07

https://doi.org/10.1016/S0169-4332(01)00250-1

分子イオンを固体表面に照射した場合、原子イオンに比べてはるかに低い照射密度において顕著なクラスター放出がみられる。本研究においては、種々のイオンをSi表面に照射し、放出された粒子の質量を分析することにより照射イオン種とクラスター生成効率との関係について検討した。この結果、分子イオンを一定速度で照射した場合、SFはSFに比べて最大100倍程度のクラスター強度となるのに対し、原子イオンでこれらと同程度の質量であるXeとArの場合はクラスター強度の差はこれほど顕著とはならなかった。これはクラスター生成において照射イオンの質量よりもその径が大きく影響するためと考えられる。

Development and application of PIE apparatuses for high-burnup LWR fuels

原田 克也; 三田 尚亮; 西野 泰治; 天野 英俊

JAERI-Conf 99-009, p.103 - 111, 1999/09

https://jopss.jaea.go.jp/pdfdata/JAERI-Conf-99-009.pdf

軽水炉技術の高度化に伴い、発電炉燃料の高燃焼度化が進められている。燃料の高燃焼度化によって生じるFPガス放出挙動、ペレットスエリング、PCI、酸化膜生成挙動、水素化物の偏析、リム効果のような特異的な照射挙動を詳細に把握するための照射後試験は非常に重要なものとなっている。このような背景のもと、燃料試験施設では、高燃焼度燃料の健全性・安全性を確証するための照射後試験データを得ることを目的とする試験装置の開発を行っている。本セミナーでは、これまでに開発した照射後試験装置のうち、イオンマイクロアナライザ、ペレット熱容量測定装置、精密密度測定装置及び高分解能走査型電子顕微鏡について報告する。

実規模ガラス固化体の浸出試験(2)

園部 一志; 石黒 勝彦

PNC TN8410 92-114, 85 Pages, 1992/03

PNC-TN8410-92-114.pdf:4.03MB

クラックの存在量が既知の大型模擬ガラス固化体を用いて静的及び動的(回分式流水)条件下で浸出試験を実施した。試験試料には、キャニスタに充填された実規模模擬ガラス固化体(410mmxH1300mm)を厚さ約230mm程度に輪切り状に切断し、内在するクラック量を測定したものを用いた。浸出条件は、98度C、蒸留水系とし、静的条件では、共存物が無い場合と圧縮ベントナイトを共存させた系での実験を行った。また、動的条件では、共存物が無い状態で、毎日21.6lの浸出液(蒸留水)の交換を行う回分式流水条件下で行った。試験期間は、いずれも90日間とし、浸出後に浸出液、ガラス表面変質層の組成分析等を実施した。その結果、ベントナイトを共存させない系でのガラスサンプルからの主要成分の静的/動的条件における浸出挙動は、従来の小型試料の試験結果や浸出モデルでその傾向を説明できるものであった。ベントナイト共存系の浸出試験で、ベントナイト成分と重複しない溶出成分は、ホウ素のみが検出されたが、その濃度の時間的変化は、圧縮ベントナイト中のホウ素の拡散を考慮してほぼ説明できるものであった。また、内在するクラック表面の走査型電子顕微鏡観察及びニ次イオン質量分析装置による分析の結果、クラック表面の平均浸出速度は、いずれの浸出条件においても外表面部の浸出速度の約0.6%であった。また、既に前報で報告した実規模ガラス固化体の360日間の浸出試験結果と比較すると、クラック表面の変質層の厚みは同程度であり、90日以降の浸出速度はそれまでの平均浸出速度よりも更に小さいことが示唆された。3つの試験条件において、クラック部の表面変質層は、動的条件 静的条件 ベントナイト共存条件の順に厚く、クラック部の液交換が僅かながらもこの順に大きいことが推察された。観察されたクラック部での浸出抑制現象は、高S(ガラスの表面)/V(溶液の体積)環境におけるSi成分の溶解度による溶出制限効果によって定性的に説明することができた。

Transmission secondary ion mass spectrometry of phenylalanine on silicon nitride membranes using MeV monoatomic and cluster ions

中嶋 薫*; 永野 賢悟*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 平田 浩一*; 木村 健二*

no journal, , 

Secondary-ion mass spectrometry has been much improved in sensitivity to large molecular ions with large clusters as primary ions, such as C ions, Ar cluster ions, water cluster ions and so on in the last two decades. In this study, further enhancement of sensitivity to the intact organic molecular ions is demonstrated with measuring secondary ions emitted in the forward direction by transmission of swift cluster ions through a film target. Thin phenylalanine films (20-100 nm thick) deposited on self-supporting SiN membranes (20 or 50 nm thick) were bombarded with 5-MeV C ions. Mass distributions of positive secondary ions emitted in the forward direction were measured using a time-of-flight technique under the bombardment of the SiN side, as well as those in the backward direction under the bombardment of the phenylalanine side. Measurements with primary 6-MeV Cu ions were also carried out for comparison. The yield of intact phenylalanine molecular ions emitted in the forward direction is significantly enhanced compared to that in the backward direction, while yields of small fragment ions are suppressed. The behaviors of the enhancement and suppression both for 5-MeV C ions and for 6-MeV Cu ions will be discussed in terms of density distribution of energy deposited to the surface of the phenylalanine side.

SIMSによる環境中ウラン微粒子の同位体組成分析

江坂 文孝

no journal, , 

二次イオン質量分析(SIMS)法を用いて保障措置環境試料分析のためのパーティクル分析法の開発を行っている。パーティクル分析法では、原子力施設内で拭き取りにより採取された試料(スワイプ試料)中の個々の粒子中に含まれるウランの同位体比を測定するため、核拡散防止の観点から詳細な情報を得ることができる。我々は、フィッショントラック法やアルファトラック法などによりウラン微粒子を検知する技術とSIMSによる同位体組成分析を組み合わせることにより、より効果的な分析技術の開発を行ってきている。本発表では、その内容について紹介する。

高速Cイオン透過によるアミノ酸およびペプチドの前方二次イオン放出

丸毛 智矢*; 中嶋 薫*; 木村 健二*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一

no journal, , 

単原子の一次イオンを試料に入射したときに入射側に放出される二次イオンを検出・分析する従来の二次イオン質量分析法(SIMS)では、生体試料の分析においては試料中の高分子を細かい断片にまでは壊さずに効率よくイオン化して放出させることが困難という欠点がある。そこで、本研究では、高分子二次イオンの断片化抑制と高収量化を目的として、高分子を細かく断片化せずに放出できることが期待されるクラスターイオンを一次イオンとして用いるとともに、薄膜試料において二次イオン収量がより高いと確認されている、透過一次イオンによる前方(試料下流側)での二次イオン検出を行う手法の有効性を調べた。厚さ20nmの非晶質SiN自立薄膜上に作製したアミノ酸薄膜に、SiN側から5MeV Cイオンを照射したときに前方に放出される二次イオンの質量分析を行った。その結果、従来方法に比べて分子イオン収量の向上及び分子イオン断片化抑制の効果が認められ、本手法が、アミノ酸の分析に有効であることを明らかにした。講演では、さらに分子量の大きなペプチドについての結果と併せて議論する。